Orthogonal Stimuli-Responsive Y-Shaped DNA Probe for Dual-Antibiotic Photoelectrochemical Detection

食品中多种目标物的现场同时检测及其信号的独立解码对于应对日益严峻的抗菌药物耐药性问题、保障食品安全具有重要意义。光电化学（PEC）传感器因具有现场检测的应用潜力而备受关注，但其存在一个固有局限：不同目标物最终均以单维电流信号的形式输出于电极界面，导致多目标检测过程中产生的信号容易发生重叠，难以实现有效区分。为解决这一问题，我们构建了一种基于正交刺激响应机制的磁珠辅助双靶标可区分的Y型DNA探针，实现了PEC传感器对妥布霉素（TOB）和四环素（TET）的同步区分检测。该探针由三条DNA链组装形成Y型纳米结构，并负载包封对苯二酚（HQ）的脂质体。其中，PC-linker和富含胞嘧啶的碱基序列分别作为两种正交的刺激响应模块，在识别TOB或TET后可被选择性激活。PC-linker可通过紫外光诱导的光裂解反应发生断裂，而富含胞嘧啶的碱基序列则通过酸化诱导的i-motif结构形成，从而分别驱动脂质体释放。上述两种相互正交的响应机制可根据目标物浓度实现脂质体向上清液中的释放，无需对电极表面进行修饰，即可在溶液相中实现不同目标物信号的有效分离。随后，脂质体裂解释放的HQ在ITO/ZIF-67/Fe₃O₄/Fe-COF_BTC光阳极上发生氧化反应，改变界面电子传输路径，并引起光电流极性的反转，以此作为定量检测信号。该平台对TOB和TET分别实现了1 fM–100 nM和10 fM–100 nM的宽线性检测范围，检测限分别达到0.62 fM和2.27 fM。该方法具有响应快速、双靶标同步检测等特点，为抗生素残留的现场多重检测提供了一种具有潜力的新策略。

文章详情：Jingyao Peng, Xue Fan, Hongye Liu, Yanru Zhang, Ying Sun*, Wenbo Song* and Daqian Song. Orthogonal Stimuli-Responsive Y-Shaped DNA Probe for Dual-Antibiotic Photoelectrochemical Detection. ACS Sensors, 2026

原文链接：https://doi.org/10.1021/acssensors.6c02504

初审：马品一
复审：高德江
终审：孙    颖